MOLPRO是国际上广泛使用的专业级电子结构量化计算软件，由H.-J. Werner和P. J. Knowles负责设计和维护。不同于其它的量子化学软件包，MOLPRO的重点是高精度计算，通过多参考CI，耦合簇和有关的方法，广泛处理电子相关问 题。使用最近开发的直接积分局域电子相关方法，可以极大地减少随分子尺寸增加的计算量，能够对更大的分子体系进行准确的从头计算。程序的核心是 MCSCF，MR-CI，和耦合簇程序，以及一系列附加功能。 主页可以申请试用版。

• 生成收缩高斯基函数（s，p，d，f，g，h，i……）
• 有效芯势
• 多种单电子特性，如Lx2，Ly2，Lz2，LxLy……等
• 闭壳层和开壳层（自旋限制和非限制）自恰场
• 各种修正交换和相关势梯度的密度泛函理论
• 多组态自恰场，即二次收敛MCSCF方案
• 多参考组态相互作用MR-CISD及其变体：MR-CISD+Q，MR-ACPF，MR-AQCC。通过内部收缩方案，能够比常规多参考方法降低一至两个数量级的计算量。
• 多参考二级、三级微扰理论(CASPT2/CASPT3)，以及MRCI+MRPT2耦合方法
• Miller-Plesset微扰理论(MPn，n=2,3,4)，耦合簇(CCSD)，二次组态相互作用(QCISD)和闭壳层体系的Brueckner耦合簇(BCCD)
• 开壳层耦合簇理论
• EOM-CCSD和CIS计算单重激发态
• 完全组态相互作用FCI
• SCF，DFT，态平均MCSCF/CASSCF和MP2波函的解析能量梯度
• MCSCF解析的非绝热耦合矩阵元素
• 能量优化价键波函和CASSCF波函的价键分析
• MCSCF和MRCI波函的单电子跃迁特性，包括自旋-轨道耦合
• MCSCF波函的一些双电子跃迁特性
• 布居数分析
• 轨道局域化
• 分布多极分析
• 自动几何优化
• 自动计算振动频率，强度和热动力学特性
• 跟踪反应路径
• 几何输出有xyz，MOLDEN和Gaussian格式；分子轨道和频率输出为MOLDEN格式

高精度耦合簇和多参考波函数方法。

• http://www.quantumchemistry.net/node/178